Von dort wechselte er als Assistent von Rudolf Heinrich an die Komische Oper Berlin, wo er seit 1961 als Bühnenbildner und ab 1963 als Ausstattungsleiter tätig war.
Zu seinen bekanntesten Arbeiten zählt die luftige, in jugendfrischen, heiteren Pastelltönen gehaltene Ausstattung zu Walter Felsensteins Inszenierung der Hochzeit des Figaro, nicht weniger das überwältigend opulente und doch in Witz und Ironie überaus trennscharfe Bühnenbild zur legendären Mahagonny-Inszenierung von Joachim Herz. Zimmermanns immer wieder gerühmte Fähigkeit, Bühnenräume zu entwickeln, die dem jeweiligen Werk und der Inszenierungskonzeption nahezu ideal entsprachen, zeigte sich eindrucksvoll an dem unvergesslichen lichtdurchfluteten Bühnenbild, dass er für Joachim Herz‘ Butterfly-Inszenierung schuf: ein Bühnenraum, der, an ein japanisches Haus erinnernd und doch jeden kitschigen Folklorismus meidend, durch seine verschiebbaren Wände auf einfache Weise unterschiedlichste Raumlösungen und poetische Bilder möglich machte.
Eine langjährige künstlerische Partnerschaft verband Zimmermann mit Harry Kupfer. Besonders im Gedächtnis geblieben sind die Arbeiten zu Così fan tutte, Boris Godunow, Siegfried Matthus‘ Judith und die phantasievolle und farbenprächtige Ausstattung zu Rimski-Korsakows Märchen vom Zaren Saltan. Mit der optisch und technisch außergewöhnlich komplexen, dennoch ungeheuer theaterwirksamen Maschinerie, die Zimmermann für Harry Kupfers Inszenierung von Aribert Reimanns Lear erdachte, ist ihm vielleicht seine beeindruckendste Leistung gelungen.
Reinhart Zimmermanns Arbeiten für Inszenierungen von Walter Felsenstein, Götz Friedrich, Joachim Herz, Harry Kupfer und Christine Mielitz haben das Bild und Profil der Komischen Oper Berlin jahrzehntelang wesentlich geprägt. Neben seiner Arbeit für das Haus in der Behrenstraße entwarf er als Gast Bühnenbilder für die Opernhäuser in Amsterdam, Cardiff, Dresden, Kopenhagen, Leipzig, London, Moskau, München, Paris, San Francisco, Stockholm, Vancouver, Wien und Zürich.